6. Optyka nieliniowa



Pobieranie 136.46 Kb.
Strona1/3
Data06.05.2016
Rozmiar136.46 Kb.
  1   2   3
6. Optyka nieliniowa

Spektroskopia laserowa, fotochemia, chemia laserowa nie mogłyby rozwijać się tak dynamicznie, gdyby nie wykorzystywały zjawisk optyki nieliniowej. Zjawiska optyki nieliniowej pozwoliły znacznie rozszerzyć zakres widmowy stosowania laserów. Nieliniowe oddziaływania zachodzące w kryształach pozwalają generować drugą i trzecią harmoniczną, jak również wyższe harmoniczne. Oznacza to, na przykład, że gdy na kryształ pada promieniowanie o częstości kołowej i spełnione są pewne, dyskutowane dalej warunki, wówczas wychodzi promieniowanie o częstości i 2w. Składowa o częstości 2 nosi nazwę drugiej harmonicznej (rys. 6.1).



Rys. 6.1. Generacja drugiej harmonicznej w kryształach nieliniowych
W krysztale nieliniowym może również zachodzić mieszanie wiązek światła o różnej częstości na przykład oddziaływanie fotonów o częstości i . Zjawisko to wykorzystane zostało w oscylatorach parametrycznych, które pozwalają znacznie rozszerzyć przestrajalność układów laserowych w stronę podczerwieni. Jednak wykorzystanie optyki nieliniowej nie ogranicza się jedynie do rozszerzania przestrajalności układów laserowych. Niektóre metody spektroskopowe, które dostarczają niezwykle cennych informacji o dynamice układów molekularnych, nie mogłyby być stosowane, gdyby zjawiska nieliniowe nie zachodziły. Do takich metod spektroskopowych należy wymuszone rozpraszanie Ramana, metody typu pump-probe, echa fotonowe, dudnienia kwantowe itd. Zjawiska te omówimy później. Teraz skoncentrujemy się nad opisaniem podstawowych praw optyki nieliniowej.

Promieniowanie emitowane przez konwencjonalne źródła światła, jak żarówki, lampy błyskowe itd., nie jest monochromatyczne ani spójne w czasie i przestrzeni. Natężenie pola elektrycznego promieniowania emitowanego z konwencjonalnych źródeł światła jest niewielkie (10-103 V/cm). Promieniowanie o takim natężeniu, oddziaływując z materią (odbicie, rozpraszanie, absorpcja, załamanie światła) nie zmienia jej własności makroskopowych ani mikroskopowych. Jest bowiem kilka rzędów mniejsze niż natężenie pola elektrycznego panującego w materii (rzędu 109 V/cm). Natężenie światła laserowego, szczególnie z laserów impulsowych generujących krótkie impulsy, może osiągać wartości rzędu 1012 W/cm2, a odpowiadające mu natężenie pola elektrycznego promieniowania wynosi od 105 V/cm do 108 V/cm. Jest więc porównywalne z natężeniem pól elektrycznych w materii.

Słabe pola elektryczne E promieniowania wywołują indukcję elektryczną D,

,

która zależy od polaryzacji ośrodka P. Dla małych natężeń światła polaryzacja zależy liniowo od natężenia pola elektrycznego E:



, (6.1.)

gdzie nosi nazwę podatności elektrycznej.

Wzór powyższy wynika z faktu, że polaryzacja ośrodka P jest sumą polaryzacji orientacyjnej i polaryzacji indukowanej .

Gdy natężenie pola elektrycznego E wzrasta, polaryzacja ośrodka przestaje zależeć liniowo od E i wyraża się wzorem



(6.2)

Ponieważ podatność elektryczna nie jest w ogólności wielkością skalarną lecz tensorem, bardziej poprawny jest zapis



(6.3)

Dla powtarzających się indeksów występujących przy c i natężeniu pola E należy wykonać sumowanie po składowych natężenia pola. Jeżeli na ośrodek działa kilka słabych pól elektrycznych (np. kilka wiązek laserowych), to w liniowym przybliżeniu polaryzacja elektryczna jest sumą polaryzacji od poszczególnych pól:



(6.4)

Oznacza to, że słabe pola elektryczne spełniają zasadę superpozycji, według której fale elektromagnetyczne rozchodzą się w ośrodku niezależnie, bez wzajemnego oddziaływania. Wszystkie zjawiska optyczne podlegające tej zasadzie nazywamy liniowymi zjawiskami optycznymi wchodzącymi w zakres badań optyki liniowej Jeżeli pola elektryczne są silne, nie można zakładać, że działają one na układ niezależnie. Pola elektryczne nie spełniają już zasady superpozycji, gdyż oddziałują na siebie. Wszystkie zjawiska optyczne, w których zasada superpozycji pól elektrycznych nie jest spełniona, nazywamy nieliniowymi zjawiskami optycznymi. Przykładem zjawisk nieliniowych jest zależność współczynnika załamania światła n od natężenia światła. Dla małych natężeń światła współczynnik załamania światła jest wielkością stałą. Jeżeli jednak na ośrodek pada światło o dużym natężeniu pola elektrycznego E, okaże się to nieprawdą. Badania Kerra wykazały, że współczynnik załamania jest proporcjonalny do E2, ciecz zaś staje się dwójłomna, podobnie jak kryształ jednoosiowy. Innym przykładem zjawisk liniowych jest absorpcja spełniająca prawo Lamberta i Beera




(6.5)

lub


, (6.6)

gdzie T jest transmisją układu i wyraża stosunek natężenia wiązki I, która przeszła przez ośrodek, do natężenia wiązki padającej I0, a jest współczynnikiem absorpcji, c - stężeniem substancji absorbującej światło, l zaś - długością drogi optycznej. W zakresie optyki liniowej współczynnik absorpcji nie zależy od natężenia światła. Dla większych natężeń światła współczynnik absorpcji zaczyna zależeć od tego natężenia.



6.1. Zjawiska nieliniowe drugiego rzędu
Zjawiska nieliniowe drugiego rzędu opisane są drugim członem równania (6.3):

(6.7)

Do najczęściej wykorzystywanych zjawisk nieliniowych drugiego rzędu należą: a) generowanie drugiej harmonicznej, b) mieszanie częstości wiązek laserowych.

Zajmiemy się teraz zjawiskiem generacji drugiej harmonicznej. Jako przykład opiszmy następujące doświadczenie. Światło lasera rubinowego o długości fali 694,3 nm skierujmy na kryształ nieliniowy. Zmieniając kąt między kierunkiem wiązki laserowej i kierunkiem osi optycznej, przy pewnym kącie zauważymy, że wiązka światła laserowego, która wyszła z kryształu, ma dwie składowe: 694,3 nm oraz 694,3 nm/2 = 347,15 nm. Tak więc obok składowej fundamentalnej, która nie zmienia swej częstości po przejściu przez kryształ, pojawia się dodatkowa składowa, zwana drugą harmoniczną o częstości 2 razy większej od częstości podstawowej (rys. 6.2). Proces generacji drugiej harmonicznej nazywany jest również procesem SHG (od angielskiego skrótu Second Harmonic Generation).


Rys. 6.2. Schemat układu generującego drugą harmoniczną
Fenomenologiczne wytłumaczenie tego zjawiska jest następujące. Niech wiązka laserowa będzie monochromatyczną falą płaską o częstości w1 i wektorze falowym

. (6.8)

Pole elektryczne E indukuje w krysztale nieliniowym polaryzację drugiego rzędu o składowych



. (6.9)

Korzystając z zależności trygonometrycznej , wyrażenie (6.9) można przekształcić do postaci



. (6.10)

Tak więc polaryzacja wywołana oddziaływaniem dwóch fal o częstości 1 każda składa się z dwóch członów: polaryzacji stałej, niezależnej od czasu, i polaryzacji zmieniającej się z częstością 21. Polaryzacja stała (zwana efektem DC) jest wykorzystywana do pomiaru mocy wiązki lasera. Polaryzacja o częstości 21 powstająca jest w różnych punktach próbki, dając mikroskopowe przyczynki pochodzące od pojedynczych cząsteczek znajdujących się w różnych miejscach kryształu r. Te mikroskopowe przyczynki mogą w sumie wytworzyć falę makroskopową o odpowiednio dużym natężeniu tylko wtedy, gdy prędkości fazowe padających fal wymuszających (o częstości 1) i fal polaryzacji (21) są zsynchronizowane. W przeciwnym razie zachodzi interferencja destruktywna, która bardzo osłabia wydajność procesu generowania drugiej harmonicznej. Prędkość fazowa vf jest prędkością rozchodzenia się fal płaskich w ośrodku o współczynniku załamania n(w):



. (6.11)

Dlaczego dopasowanie fazowe (ang. phase matching) jest tak istotne w generowaniu drugiej harmonicznej ? Otóż fala wymuszająca charakteryzowana przez częstość 1 i wektor falowy k1, generuje falę polaryzacyjną o częstości 21 i wektorze falowym 2k1. Polaryzacja ta powoduje wypromieniowanie fali świetlnej o częstości 2=21 i wektorze falowym k2, który w ogólności nie musi być równy 2k1. Oznacza to, że faza fali wywołującej polaryzację (2k1) jest w ogólności różna od fazy fali wytworzonej (k2). Warunek dopasowania fazowego zostanie spełniony, gdy



, (6.12)

lub ogólnie



(6.13)

albo


. (6.14)

Warunek ten należy rozumieć jako zasadę zachowania pędu dla układu 3 fotonów uczestniczących w procesie mieszania częstości, wektor falowy k bowiem związany jest z pędem fotonu p następująco: . Gdy wszystkie wiązki rozchodzą się współliniowo, warunek (6.13) można zastąpić warunkiem



, (6.15)

przy czym skorzystaliśmy ze wzoru (6.11). Dla drugiej harmonicznej, tzn. gdy 1 = 2 oraz , wzór (6.15) przybiera postać



. (6.16)

Oznacza to, że druga harmoniczna może być wygenerowana z dużą wydajnością tylko wtedy, gdy współczynnik załamania dla częstości 21 jest równy współczynnikowi załamania dla częstości 1. Jest to w większości przypadków niemożliwe, bo spełnienie warunku (6.16) oznaczałoby, że ośrodek nie wykazuje własności dyspersyjnych.

W następnym rozdziale pokażemy, że dopasowanie fazowe jest możliwe w kryształach dwójłomnych, które mają dwa współczynniki załamania: no - współczynnik załamania promienia zwyczajnego i ne - współczynnik załamania promienia nadzwyczajnego. Może się bowiem zdarzyć, że przy odpowiednim kącie między wiązką padającą i osią optyczną spełniony jest warunek

, (6.17)

który oznacza dopasowanie fazowe (wzór (6.16)). Warunek dopasowania fazowego () (6.14) można wyprowadzić w sposób formalny, sumując mikroskopowe przyczynki od polaryzacji w różnych miejscach ośrodka, opisane jako fale płaskie o różnej prędkości fazowej. Otrzymujemy wtedy wyrażenie na natężenie II harmonicznej:



, (6.18)

gdzie: l jest długością kryształu, I0() - natężeniem promieniowania padającego o częstości w. Wyrażenie (6.18) zostało wyprowadzone w książce F. Kaczmarka, Podstawy działania laserów, WNT, Warszawa 1983.

Natężenie drugiej harmonicznej jest więc opisane dobrze znaną z analizy matematycznej funkcją dyfrakcyjnej typu , gdzie x = Dkl/2, której wykres przedstawiony jest na (rys. 4.3). Funkcja ta ma maksimum dla x = 0, czyli dla Dk = 0, a więc wtedy, gdy spełniony jest warunek dopasowania fazowego. Wyrażenie (6.18) pokazuje, jakie są sposoby zwiększenia natężenia drugiej harmonicznej. Natężenie to można zwiększyć przez:


  1. stosowanie impulsów laserowych o dużym natężeniu I0 dla wiązki padającej na materiał nieliniowy, w którym wytwarzana jest druga harmoniczna; wartości I0 są jednak ograniczone przez próg uszkodzenia kryształu,

  2. używanie materiałów silnie nieliniowych, wykazujących duże wartości podatności elektrycznej drugiego rzędu c(2),

  3. spełnienie warunku dopasowania fazowego k = 0,

  4. zwiększanie grubości materiału nieliniowego l.

Natężenie drugiej harmonicznej zwiększa się wraz z grubością kryształu l tylko do pewnej krytycznej wartości lspój, zwanej długością spójności. Po przebyciu drogi równej długości spójności w krysztale, fale o częstości podstawowej w i fala drugiej harmonicznej przestają być zgodne w fazie i rozpoczyna się interferencja destruktywna, która zmniejsza amplitudę drugiej harmonicznej (rys. 6.3).

Rys. 6.3. Schemat określający długość spójności kryształu
Z rysunku 6.3 można oszacować długość spójności:

, (6.19)

a stąd


. (6.20)

Generowanie drugiej harmonicznej (SHG) jest szczególnym przypadkiem oddziaływania dwóch fal monochromatycznych o częstościach 1 i 2 w kryształach nieliniowych, które mogą generować falę o częstości będącą sumą 3 = 1+2 lub różnicą 3 = 1-2 częstości początkowych 1 i 2. Oddziaływania typu 3 = 1 ± 2 noszą w optyce nieliniowej nazwę oddziaływań trzech fal (ang. three wave interactions). Częstość sumacyjna 3 = 1+2 (SFG - ang. sum frequency generation) używana jest do konwersji promieniowania długofalowego (np. IR) na promieniowanie krótkofalowe (VIS, UV). Odwrotnie, częstość różnicowa 3 = 1-2 (DFG - difference frequency generation) używane jest do konwersji promieniowania krótkofalowego w promieniowanie długofalowe. Generowanie drugiej harmonicznej (SHG) jest szczególnym przypadkiem SFG, gdy 1 = 2.



6.2. Metody dopasowania fazowego
W poprzednim rozdziale pokazaliśmy, że warunek dopasowania fazowego k=0 w przypadku generowania drugiej harmonicznej sprowadza się do spełnienia warunku . W większości przypadków jest to niemożliwe ze względu na własności dyspersyjne materiału, czyli zależności współczynnika załamania światła n od częstotliwości promieniowania. Problem ten rozwiązano wykorzystując zjawisko dwójłomności. Zjawisko dwójłomności obserwujemy przepuszczając światło przez niektóre kryształy (kalcyt, lód, kwarc, mika, cukier), które są anizotropowe i mają uprzywilejowane osie optyczne. Wiązka światła, ulegając załamaniu, rozszczepia się na dwa promienie. Zjawisko to zwane zjawiskiem podwójnego załamania lub dwójłomności odkrył Bartholinus i Huygens. Stwierdzili, że oba promienie są spolaryzowane liniowo w płaszczyznach wzajemnie prostopadłych. Ośrodki izotropowe (ciecze, gazy, szkliwa) mają tylko jeden współczynnik załamania. W krysztale dwójłomnym (ang. birefrigent crystal) wiązki promienia zwyczajnego i nadzwyczajnego mają różne prędkości i różne współczynniki załamania (rys. 6.4).

Rys. 6.4. Jednoosiowy kryształ dwójłomny,

o – promień zwyczajny, e – promień nadzwyczajny, L – długość kryształu


Promień zwyczajny spełnia prawo Snelliusa:

, (6.21)

gdzie jest kątem padania na powierzchnię kryształu, - kątem załamania, n1 i n2 są współczynnikami załamania ośrodka, z którego pada światło na kryształ, i kryształu.

Promień nadzwyczajny nie spełnia wzoru (6.21). Gdy obracamy kryształem wokół osi prostopadłej do płaszczyzny, na którą pada światło, zauważymy, że promień zwyczajny pozostaje nieruchomy, nadzwyczajny zaś obraca się wokół niego. Oznacza to, że światło promienia nadzwyczajnego ma różne prędkości w różnych kierunkach, w zależności od tego, jak zorientowana jest płaszczyzna jego drgań względem osi kryształu. Rozróżniamy kryształy jednoosiowe i dwuosiowe, a wśród nich kryształy dodatnie i ujemne. Narysujmy przekroje powierzchni współczynnika załamania n dla jednoosiowego kryształu dwójłomnego (rys. 6.5).
a) b)

Rys. 6.5. Przekroje powierzchni współczynnika załamania dla jednoosiowego kryształu dwójłomnego, a) ujemnego, b) dodatniego.
Dla promienia zwyczajnego powierzchnia współczynników załamania no jest kulą, bo światło rozchodzi się z taką samą prędkością we wszystkich kierunkach. Promień nadzwyczajny ne ma uprzywilejowane kierunki rozchodzenia i najszybciej rozchodzi się wzdłuż prostopadłej do osi optycznej dla kryształu ujemnego i wzdłuż osi optycznej dla kryształu dodatniego. Jeżeli na jednym rysunku naniesiemy przekroje współczynników załamania jednoosiowego ujemnego kryształu dwójłomnego dla wiązki podstawowej i drugiej harmonicznej to będą one, wyglądały tak jak na rys. 6.6, gdzie , oraz , oznaczają współczynnik załamania światła dla promienia zwyczajnego i nadzwyczajnego odpowiednio wiązki podstawowej i drugiej harmonicznej.

Rys. 6.6. Kierunek dopasowania fazowego w jednoosiowym ujemnym krysztale dwójłomnym
Widzimy, że w ujemnym krysztale jednoosiowym wykazującym dwójłomność istnieje taki kierunek, wzdłuż którego współczynnik załamania promienia zwyczajnego wiązki podstawowej i współczynnik załamania promienia nadzwyczajnego wiązki są takie same

. (6.22)

Jest to kierunek tworzący kąt θ z osią optyczną, dla którego powierzchnie współczynników załamania i przecinają się. Oznacza to, że dla kierunku określonego na rysunku przez kąt θ warunek dopasowania fazowego (6.14) został spełniony. Widzimy więc, że obracając nieliniowy kryształ dwójłomny, można znaleźć taki kierunek θ, dla którego spełniony jest warunek dopasowania fazowego k=0. Kierunek θ wyznacza optymalny kierunek równoczesnej propagacji fali podstawowej i fali drugiej harmonicznej. Natężenie drugiej harmonicznej obserwowane wzdłuż tego kierunku w krysztale jest o kilka rzędów większe od natężenia wzdłuż innych kierunków. Metoda, która polega na obrocie kryształu nieliniowego w celu znalezienia kąta θ nosi nazwę metody dopasowania fazowego lub metody dopasowania współczynników załamania (ang. index matching technique).

Rozróżniamy dwa typy dopasowania fazowego. Jeżeli mieszające się fale o częstości 1 i 2 mają tę samą polaryzację, to częstość sumacyjna 3 = 1+2 (SFG) spolaryzowana jest w płaszczyźnie prostopadłej do ich płaszczyzny polaryzacji. W tym wypadku mówimy o dopasowaniu fazowym I typu. W jednoosiowych kryształach ujemnych dopasowanie fazowe I typu – to spełnienie warunku

(oznaczamy je jako dopasowanie fazowe „ooe” lub oddziaływanie „ooe”), w jednoosiowych kryształach dodatnich zaś – to spełnienie warunku



(oznaczamy je jako dopasowanie fazowe „eeo” lub oddziaływanie „eeo”)

Jeżeli mieszające się fale 1 i 2 mają ortogonalne polaryzacje, realizowany jest przypadek dopasowania fazowego II typu. Dla kryształów jednoosiowych ujemnych spełniony jest warunek

,

zwany dopasowaniem fazowym „oee”, lub



,

zwany dopasowaniem fazowym „eoe”. Dla kryształów jednoosiowych dodatnich dopasowanie II typu spełnia warunki



(dopasowanie fazowe „oeo”) lub



(dopasowanie fazowe „eoo”).

Własności stosowanych w optyce nieliniowej kryształów omówiono wyczerpująco w książce V.G. Dmitrieva, G.G. Gurzadyana, D.N. Nikogosyana, Handbook of Nonlinear Optical Crystals, Springer-Verlag, 1991. Z najczęściej stosowanych kryształów nieliniowych kryształ BBO jest kryształem I typu w generowaniu SFG, kryształ KTP – II typu w generowaniu SFG i DFG, LiNbO3 – I typu (DFG), AgGaS2 – II typ (DFG).

6.3. Praktyczne aspekty generacji drugiej harmonicznej
W układach mających makroskopowy środek inwersji (ciecze, gazy, kryształy pewnych klas) nie można generować drugiej harmonicznej. Rzeczywiście, jeżeli układ ma środek inwersji, to polaryzacja P = f(E) jest nieparzystą funkcją natężenia pola elektrycznego (rys. 6.7). Oznacza to, że człon (2)E2 w równaniu (6.3) musi znikać, gdyż w czasie 1 okresu drgania pola elektrycznego polaryzacja się zeruje. Aby ośrodek wytwarzał drugą harmoniczną, wykres P = f(E) musi mieć na przykład postać przedstawioną na rys. 6.8, czyli nie może mieć makroskopowego środka inwersji. Generacja drugiej harmonicznej ogranicza się więc do:


  1. kryształów pewnych klas (które nie mają środka inwersji),

  2. powierzchni,

  3. układów gazowych lub ciekłych, w których symetria inwersji, czyli izotropowość ośrodka, została zburzona przez pole elektrostatyczne lub gradient gęstości.



Rys. 6.7. Zależność polaryzacji P od natężenia pola elektrycznego E w układach z makroskopowym środkiem inwersji

Rys. 6.8. Zależność polaryzacji P od natężenia pola elektrycznego E w układach bez makroskopowego środka inwersji
Brak środka inwersji w krysztale jest warunkiem koniecznym, ale niedostatecznym. Powiedzieliśmy wcześniej, że ważnym warunkiem jest dopasowanie fazowe, gdyż dla, natężenie drugiej harmonicznej I(2w) osiąga maksimum. W praktyce warunek nie musi być spełniony. Wystarczy, że spełniony jest warunek przybliżony

, (6.23)

gdzie liczba 2,78 wynika z szerokości paczki falowej dla wiązki gaussowskiej.

Procesy nieliniowe można obserwować korzystając z laserów pracujących w reżimie ciągłym i impulsowym. Jednak procesy te zachodzą z większą wydajnością dla laserów impulsowych ze względu na ich dużą moc, rzędu megawatów i gigawatów. Stosowanie laserów dużej mocy jest ograniczone przez próg uszkodzenia kryształu (ang. damage threshold). Początkowo najczęściej stosowanym kryształem był KDP (kwaśny fosforan potasu – potasium dihydrogen phosphate), który dla promieniowania o długości fali l = 694,3 nm (laser rubinowy) ma następujące współczynniki załamania promienia zwyczajnego i nadzwyczajnego : ; ; ; . Wartość kąta dopasowania fazowego wynosi 50,4°. Kryształy KDP i ADP (ang. amonium dihydrogen phosphate) mają zwykle grubości rzędu centymetrów i wydajność rzędu 30%. Wykorzystywane są one również do konstrukcji komórek Pockelsa. Wydajniejszy od KDP jest kryształ LiNbO3. W krysztale tym realizuje się niezwykle efektywnie dopasowanie fazowe pod kątem 90°, czyli kulista powierzchnia współczynników załamania składowej zwyczajnej podstawowej promienia zwyczajnego nie przecina elipsoidalnej powierzchni składowej nadzwyczajnej drugiej harmonicznej promienia nadzwyczajnego, lecz jest do niej styczna (rys. 6.9). Kąt dopasowania fazowego dla kryształu LiNbO3 wynosi 90° dopiero wtedy, gdy temperatura kryształu zostanie podwyższona do około 160°C.

Rys. 6.9. Dopasowanie fazowe pod kątem 90.
Dla laserów ciągłych pracujących w reżimie synchronizacji modów (ang. c.w.mode-locked lasers) o mocach rzędu kilowatów, wydajność konwersji jest mniejsza. Dla laserów piko- i subpikosekundowych dużej mocy rutynowo otrzymuje się wydajność konwersji 10% dla procesów SHG. W literaturze naukowej jest jednak wiele przykładów konwersji 80%. Typowe grubości kryształów to milimetry, ułamki milimetrów lub centymetry. Najczęściej stosowane kryształy to: KDP, ADP, LiNbO3, KTiOPO4 (KTP), LiIO3, CsH2ASO4 (CDA), Ba2NaNb5O15, K0,6Li0,4NbO3. Niobian potasowo-litowy K0,6Li0,4NbO3 oraz niobian barowo-sodowy Ba2NaNb5O15 (popularnie zwany bananem) oznaczają się dużą wydajnością w procesie generowania drugiej harmonicznej.

W związku z szybkim rozwojem technologii laserowych możliwe jest wygenerowanie bardzo krótkich impulsów rzędu 5 femtosekund. W rutynowych laserach dostępnych na rynku impulsy są rzędu kilkudziesięciu femtosekund. Mechanizm generowania drugiej harmonicznej za pomocą laserów femtosekundowych jest taki sam jak omówiony poprzednio. Jednak w przypadku tak krótkich impulsów należy uwzględniać dodatkowe efekty, które są zaniedbywane w przypadku impulsów dłuższych lub przy pracy ciągłej. Zilustrujmy to następującym przykładem. Dla kryształu KDP szerokość widma dyspersji Dn jest duża, co prowadzi do znacznej szerokości widmowej wektora falowego dla linii lasera neodymowego Nd:YAG i grubości kryształu 1 cm. Dla niobianu litu LiNbO3 szerokość dyspersji Dn jest 40 razy mniejsza, co daje dużo węższy zakres widmowy, rzędu Dk = 0,5 cm-1. Oznacza to, że w procesie generowania drugiej harmonicznej za pomocą wiązki światła lasera femtosekundowego lepiej użyć KDP, mimo że podatność c(2) LiNbO3 jest 10 razy większa dla tego ostatniego. Dlaczego? Krótki impuls odpowiada dużej szerokości widmowej Dw, czyli również Dk. Dla wygenerowania krótkich impulsów, warunek dopasowania fazowego powinien być więc spełniony nie tylko dla centrum linii widmowej w0, ale także dla całego rozkładu widmowego z zakresu . W przeciwnym razie wygenerowana druga harmoniczna będzie wąska widmowo, czyli czasowy impuls drugiej harmonicznej ulegnie wydłużeniu. Tak więc, przy generowaniu drugiej harmonicznej za pomocą impulsów femtosekundowych ważne są nie tylko własności nieliniowe kryształów c(2), ale również ich własności dyspersyjne.

Innym ważnym parametrem dla krótkich impulsów jest tzw. opóźnienie grupowe (ang. group delay). Aby jednak zrozumieć istotę tego zjawiska i jego ważność dla zakresu femtosekund, przypomnimy pojęcie prędkości fazowej i prędkości grupowej.

Prędkość fazowa wyraża się wzorem (6.11) i opisuje prędkość rozchodzenia się czoła płaskiej fali monochromatycznej. Rozważmy teraz przypadek, gdy wiązka jest niemonochromatyczna. Funkcję falową y(z, t) takiego stanu przedstawia pakiet fal:

, (6.24)

który opisuje zespół fal płaskich, o wektorach falowych o wartościach z przedziału



(6.25)

i skierowanych wzdłuż osi z. Rozwijając w szereg



i podstawiając do wzoru (6.24), otrzymujemy



. (6.26)

Człon można traktować jako amplitudę A fali y(z, t). Funkcja ta jest typu , czyli dla t = 0 przybiera postać jak na rys. 6.10.




Rys. 6.10. Wykres funkcji
Amplituda A osiąga maksimum dla z = 0, a Dz można uważać za miarę rozciągłości pakietu. Obliczając różnicę między pierwszymi minimami i można pokazać, że z jest równa . Oznacza to, że im większa monochromatyczność wiązki (Dk ® 0), tym większa rozciągłość przestrzenna pakietu (Dz ® ¥, czyli fala staje się płaska). Z wyrażenia (6.26) wynika, że z upływem czasu środkowy punkt pakietu fal odpowiadający maksymalnej amplitudzie przemieszcza się w przestrzeni z prędkością

, (6.27)

którą nazywamy prędkością grupową.

Załóżmy, że w krysztale o długości l generujemy drugą harmoniczną za pomocą impulsów o czasie trwania wiązki podstawowej . Niech będzie spełniony warunek dopasowania fazowego w krysztale, tzn. prędkości fazowe wiązki podstawowej i drugiej harmonicznej będą jednakowe . Nie oznacza to jednak, że prędkości grupowe (6.27) będą również jednakowe. Przeciwnie, ze względu na własności dyspersyjne kryształu, prędkości grupowe wiązki podstawowej i drugiej harmonicznej są zazwyczaj różne, mimo dopasowania fazowego. Konsekwencją różnych prędkości grupowych jest to, że czas przejścia przez kryształ o grubości l jest różny dla wiązki podstawowej i drugiej harmonicznej. Dla wiązki podstawowej wynosi

, (6.28)

a dla drugiej harmonicznej


. (6.29)
Oznacza to, że opóźnienie Dt paczki falowej drugiej harmonicznej w stosunku do składowej fundamentalnej wynosi

. (6.30)

We wzorach (6.28-6.30) indeksy 1 i 2 oznaczają odpowiednio wiązkę podstawową i drugą harmoniczną. Mamy więc następującą sytuację przedstawioną na rys. (6.11). Dla czasu t = 0, czyli w momencie, w którym wiązka podstawowa (I) pada na kryształ, pakiety falowe wiązki podstawowej i drugiej harmonicznej nakładają się. Po pewnym czasie ze względu na różne prędkości grupowe pakiety falowe nakładają się coraz słabiej i w końcu nakładanie znika . Im krótszy impuls , tym większy zakres widmowy Dk i tym węższy przestrzennie pakiet falowy Dz. Im węższy przestrzennie pakiet falowy oraz im większy czas opóźnienia grupowego (ang. group delay) , tym mniejszy obszar oddziaływania wiązki podstawowej i drugiej harmonicznej. W przypadku stałej wartości Dt (która jest wielkością charakterystyczną materiału) oznacza to, że dla coraz krótszych impulsów obszar oddziaływania zmniejsza się i maleje efektywność procesu SHG.



Rys. 6.11. Schemat ilustrujący konsekwencje różnej prędkości grupowej dla wiązki fundamentalnej i II harmonicznej
Długość obszaru oddziaływania jest ograniczona warunkiem

. (6.31)

Warunek ten określa efektywną długość kryształu. Dalsza część rzeczywistej długości l kryształu jest nieefektywna, bo wiązki przestają się nakładać i proces SHG przestaje zachodzić.

Rozważmy przypadek, gdy opóźnienie grupowe jest dużo mniejsze od czasu trwania impulsu składowej podstawowej

, (6.32)

co oznacza, że spełniony jest warunek



. (6.33)

Jeżeli zaś zachodzi przypadek opisany relacją (6.33), to ze wzoru (6.30) wynika, że spełniony jest warunek



. (6.34)

Jeżeli uwzględnimy warunek dopasowania fazowego oraz , z równania (6.34) otrzymujemy



. (6.35)

Oznacza to, że dla kryształów charakteryzowanych przez bardzo małe czasy opóźnienia grupowego t, druga harmoniczna osiąga maksimum dyspersji n. Rzeczywiście, gdy t wzrasta, ze wzoru (6.30) wynika, że



. (6.36)

Dla maksymalnej dyspersji Dn otrzymujemy najszerszy rozkład widmowy dla drugiej harmonicznej , a więc najkrótszy czas trwania impulsu . Oznacza to, że jeżeli używamy krótkich impulsów femtosekundowych dla składowej podstawowej o czasie trwania i chcemy wygenerować krótkie impulsy dla drugiej harmonicznej, należy wybrać takie kryształy nieliniowe, dla których opóźnienie grupowe Dt jest niewielkie. Przykładowe wartości opóźnień grupowych Dt dla stosowanych kryształów są następujące: 6 ps/cm dla LiNbO3; 0,7 ps/cm, dla LiIO3; 0,08 ps/cm dla KDP.

Rozważmy teraz przypadek, gdy opóźnienie grupowe jest dużo większe od czasu trwania impulsu składowej podstawowej, czyli

. (6.37)

Ze wzoru (6.30) wynika, że dyspersja współczynnika załamania Dn drugiej harmonicznej maleje (maleje również Dk). 0znacza to, że wygenerowany impuls drugiej harmonicznej ulega czasowemu wydłużeniu (ang. pulse stretching).



6.4. Oscylator parametryczny
Zjawiska nieliniowe 2 rzędu wykorzystane są również w urządzeniu zwanym oscylatorem parametrycznym. Schemat oscylatora parametrycznego (ang. optical parametric oscillator - OPO) pompowanego wiązką z lasera impulsowego lub wzmacniacza o częstości p przedstawiono na rys. 6.12.

Rys. 6.12. Oscylator parametryczny (OPO)
Oscylator parametryczny ma więc budowę podobną do rezonatora optycznego lasera, choć zjawiska w nim zachodzące są odmienne. We wnęce rezonatora optycznego ograniczonej przez zwierciadła Z1 i Z2, zamiast ośrodka czynnego umieszczony jest kryształ nieliniowy wykazujący dwójłomność, tak jak w laserze. Silna fala pompująca o częstości wp z lasera lub wzmacniacza regeneratywnego oddziałuje z kryształem, który ma dostatecznie dużą podatność nieliniową. Jednym ze skutków takiego oddziaływania może być generowanie drugiej harmonicznej. Oprócz tego zachodzą inne zjawiska, które wykorzystane są w oscylatorze parametrycznym. Jednym z nich jest oddziaływanie, które można opisać jako nieelastyczne rozproszenie fotonu światła pompującego na cząsteczce kryształu W wyniku tego oddziaływania zostają generowane dwa fotony: i . Składowa o częstości wi nosi nazwę składowej biernej (ang. idler component) a składowa ws - składowej sygnałowej. Ze względu na zasadę zachowania energii musi być spełniony warunek

. (6.38)

Podobnie jak w przypadku generacji drugiej harmonicznej, fotony o częstości wi oraz s, które powstają w procesie generacji parametrycznej, mogą uczestniczyć w generacji fal makroskopowych, o ile spełniony jest warunek dopasowania fazowego



(6.39)

lub


; (6.40)

jest to warunek zachowania pędu dla 3 fotonów. Warunek (6.38) dawałby nieskończoną liczbę kombinacji, warunek (6.39) zaś ogranicza częstości wi i ws tylko do jednej pary, która spełnia jednocześnie warunek



. (6.41)

Największą wydajność generacji fotonów o częstości wi oraz ws uzyskuje się, gdy wiązki oraz są współbieżne. Oznacza to, że warunek dopasowania fazowego (6.39) można zastąpić warunkiem



, (6.42)

gdzie i są odpowiednio współczynnikami załamania wiązki pompującej, sygnałowej i biernej. Aby uzyskać dopasowanie fazowe, stosujemy metodę opisaną w poprzednim paragrafie - obrót kryształu nieliniowego. Gdy spełnione są warunki (6.38) i (6.42) oraz gdy wzmocnienie przewyższy całkowite straty, w oscylatorze może się rozpocząć generacja światła o częstości fali sygnałowej lub fali biernej . Gdy oscylator parametryczny emituje promieniowanie o częstościach oraz , nazywamy go oscylatorem podwójnie rezonansowym. Zazwyczaj oscylatory parametryczne pracują impulsowo, ponieważ uzyskuje się wtedy znacznie większe wzmocnienia niż w pracy ciągłej. Należy zauważyć, że wiązka zarówno sygnałowa jak i bierna mają częstości niższe od częstości wiązki pompującej . Ta właściwość promieniowania powoduje, że oscylatory parametryczne są użytecznym źródłem promieniowania z zakresu podczerwieni. Ponadto, oscylator parametryczny wytwarza promieniowanie w szerokim zakresie widmowym. Przestrajalność jest zazwyczaj osiągnięta przez obrót kryształu we wnęce rezonatora optycznego lub przez strojenie temperaturowe.

Oprócz oscylatorów parametrycznych (OPO) te same zjawiska nieliniowe zachodzą w generatorze parametrycznym (OPG) i wzmacniaczu parametrycznym (OPA). Generator parametryczny różni się od oscylatora parametrycznego tym, że kryształ nie jest umieszczony w rezonatorze optycznym. We wzmacniaczu parametrycznym (OPA) na kryształ padają dwie wiązki laserowe o częstości (wiązka pompująca) i druga wiązka o częstości . W wyniku nieliniowych zjawisk w krysztale powstaje wiązka o częstości , która w porównaniu z sygnałem o tej samej częstości otrzymanym w OPG zostaje wzmocniona na skutek pompowania.

6.5. Procesy nieliniowe 3 rzędu
Nieliniowe zjawiska optyczne 3 rzędu powodują wymuszone rozpraszanie Ramana. Procesy rozpraszania Ramana można opisać równaniem

. (6.43)

Pierwszy człon związany z polaryzacją liniową opisuje spontaniczne, liniowe rozpraszanie Ramana, badane konwencjonalnymi metodami spektroskopii Ramana. Człony drugi i trzeci opisują spontaniczne, nieliniowe rozpraszanie Ramana (zwane rozpraszaniem hiperramanowskim). Człon trzeci opisuje wymuszone rozpraszanie Ramana.

Spontaniczne, liniowe rozpraszanie Ramana opisano w wielu podręcznikach wymienionych na końcu książki. Spontaniczne rozpraszanie Ramana można przedstawić za pomocą schematu na rys. 6.13.


  1   2   3


©absta.pl 2016
wyślij wiadomość

    Strona główna